غير أن اهتمامات سوكولوف الأدبية والفكرية لم تَحُل دون أن يصبح زعيماً صهيونياً بارزاً، ففي الفترة من عام ١٩٠٧ حتى عام ١٩٠٩ كان يشغل منصب السكرتير العام للمنظمة الصهيونية العالمية كما كان مسئولاً عن إصدار صحيفة دي فيلت الناطقة باسم الحركة الصهيونية بالألمانية. ولم يكن سوكولوف مقتنعاً بالأساليب الدبلوماسية وحدها وإنما كان من أنصار الصهيونية العملية (التسللية) . وعقب خلافه مع ولفسون، اعتزل عام ١٩٠٩. إلا أنه سرعان ما عاد عام ١٩١١ عضواً في المجلس التنفيذي الصهيوني واقترح تشجيع العرب على بيع أراضيهم في فلسطين وأن يتوطنوا في أماكن مجاورة. وبنشوب الحرب العالمية الأولى، أُوفد إلى إنجلترا مع وايزمان للحصول على تأييدها للحركة، كما قام بمهام مماثلة في إيطاليا وفرنسا. وبالفعل، حصل في مايو ١٩١٧ على تصريح رسمي فرنسي مؤيد للحركة الصهيونية، ثم على وعد بلفور من إنجلترا في نوفمبر من العام نفسه. وفي أعقاب الحرب، ترأس سوكولوف الوفد الصهيوني إلى مؤتمر السلام في باريس عام ١٩١٩. ومع صعود نجمه، اختاره المؤتمر الصهيوني الثاني عشر (١٩٢١) رئيساً للمجلس التنفيذي للمنظمة الصهيونية العالمية، كما عمل ممثلاً للصندوق التأسيسي اليهودي في عدد من البلدان ورئيساً للجنة التنفيذية للوكالة اليهودية الموسعة (١٩٢٩) ورئيساً للمنظمة الصهيونية العالمية في الفترة بين عامي ١٩٣١ و١٩٣٥. والتقى سوكولوف بموسوليني عام ١٩٢٧ وعام ١٩٣٣ حيث حصل على تصريح بتأسيس لجنة إيطالية لدعم المشروع الصهيوني في فلسطين. وفي عام ١٩٣٥، تولَّى القسم الثقافي في المنظمة الصهيونية العالمية وساهم في تأسيس اتحاد الكتاب العبريين في إرتس يسرائيل.