وقد أكبّ المولى على القاري منذ بلغ رشده على الاستفادة والطلب، ولازم أكابر العلماء، حتى حذق في فنّ الأصول والحديث والتفسير والتصوّف والمعقول، وفاق أقرانه، وصار إماما شهيرا، وعلامة كبيرا، نظّارا، متضلّعا في كثير من العلوم العقلية والنقلية، متمكّنا بفنّ الحديث والتفسير والقراءات والأصول والكلام والعربية وسائر علوم اللسان والبلاغة، مع الإتقان في كلّ ذلك، والإحاطة بأسرارها ومعرفة محاسنها، وغوامضها، وتحرير عويصاتها، وحلّ مشكلاتها، وارتقى إلى رتبة الكملاء الراسخين من العلم، واجتمع فيه من الكمال ما تضرب به الأمثال، وقد ذكر المؤرّخون له أوصافا كثيرة.
فقال محمد أمين بن فضل الله الدمشقي المحبي المتوفى ١١١١ هـ في "خلاصة الأثر في تراجم أعيان القرن الحادي عشر": على بن محمد سلطان الهروي، المعروف بالقاري، نزيل "مكة"، أحد صدور العلم، فرد عصره، الباهر السمت في التحقيق وتنقيح العبارات، شهرته كافية عن الإطراء في وصفه.
وقال عبد الملك بن حسين العصامي المكّي الشافعي في "سمط النجوم والعوالي في إنباء الأوائل والتوالي": الشيخ الملا علي الجامع للعلوم العقلية والنقلية، والمتضلّع من السنة النبوية، أحد جماهير أولي الحفظ والأفهام.
وذكر السيّد صديق حسن القنوجي في ترجمة الملا على القاري من كتابه "إتحاف النبلاء المتقين"، قال السيّد محمد بن أبي بكر الباعلوى في ترجمته من كتابه "عقد الجواهر والدرر": هو الجامع للعلوم العقلية والنقلية، والمتضلّع من السنة النبوية، وأحد علماء الأعلام، وجماهير أولي الحفظ والأفهام.
وقال عنه حافظ العصر العلامة الشيخ محمد عابد السندي ثم المدني، المتوفى سنة ١٢٥٧ هـ في كتابه:"المواهب اللطيفة على مسند الإمام أبي حنيفة" الشيخ العلامة الحبر الفهّامة الشيخ علي القاري.